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我校药学院校聘研究员张燕、陈敬华教授等在《ACS Catalysis》发表研究论文

编辑: 顾峻    发布日期: 2020-05-13   来源:药学院  

近日,我校药学院陈敬华团队,校聘研究员张燕在催化领域TOP期刊《ACS Catalysis》(影响因子12.22)上发表了题目为Surface-Directed Selection of Dynamic Constitutional Frameworks as an Optimized Microenvironment for Controlled Enzyme Activation的学术论文。

随着酶催化反应在化工、药学、食品等领域的广泛应用,与动态化学的交叉研究也受到更多重视。该课题组不仅利用可逆反应进行非金属催化的动态动力学拆分(Catal. Rev., 2020, 62, 66),还依赖动态键聚合物与酶表面的超分子作用,在酶周围形成动态保护层,以提高酶的稳定性和催化活性(Chem. Commun., 2016, 52, 4053Chem. Commun., 2016, 52, 13768Chem. Eur. J. 2018, 24, 715)。其中,酶催化微环境起到关键作用,但不同种类和来源的酶对微环境的需求不一样,如何针对不同酶的个体特征,合理并差异性设计聚合物中的化学修饰是进一步研究的关键。

在该论文中,药学院陈敬华团队采用动态组合化学策略,以碳酸酐酶为靶点,建立了含有不同功能基团的两个动态聚合物库,由酶进行自主筛选,从而定制酶催化最优微环境,并对其筛选机理做了初步探讨(图1)。基于对聚合物库组分的实时监测,酶的加入可明显调控各组分分布,例如,可抑制聚合物库II1·2·4的合成(图2),进一步酶活化测试表明,聚合物1·2·4增强酶催化活性效果最为显著(图3。这一现象可归结于该组分在酶表面结合能力最强,从而参与聚合程度最低。因此,该论文成功建立了酶自主优化微环境的动态筛选模型,对个性化定制其他酶催化微环境、提高其稳定性和活性具有重要指导意义。

论文第一作者是我校药学院校聘研究员张燕,通信作者为药学院陈敬华教授和马萨诸塞大学洛厄尔分校Olof Ramstrom教授,以及法国国家科学研究中心Mihail Barboiu研究员。

上述研究得到江苏省自然科学基金(BK20180625)、中央高校基础研究基金(JUSRP51709A)和国家轻工业技术与工程一流学科计划(LITE2018-20)的资助。

(文/图:张燕;审核:陈敬华)

原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b04938

图1.动态组合化学方法“定制”酶催化微环境。

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图2.动态组合化学方法对聚合物功能基团的筛选结果。

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图3.动态键聚合物的酶催化活性增强效应,与筛选结果相一致。